時(shí)間分辨" title="時(shí)間分辨">時(shí)間分辨光譜" title="光譜">光譜技術(shù)被科學(xué)家們廣泛用于探測(cè)亞納秒時(shí)間尺度的各種過程。在過去的20年間，該技術(shù)發(fā)展迅猛，使其對(duì)更高端儀器的需要也從未止步。在某些情況下，這些技術(shù)進(jìn)步首先是在理論上被預(yù)言，隨后實(shí)驗(yàn)學(xué)家們就焦急地等待著新儀器的出現(xiàn)，從而使他們能探索新的研究領(lǐng)域。超快激光" title="激光">激光科學(xué)就是一個(gè)很好的例子。自從激光器問世以來，科學(xué)家們就一直在致力于改進(jìn)這一獨(dú)特的光源，以產(chǎn)生更多的波長(zhǎng)、更高的能量以及更短的脈沖。現(xiàn)在，激光器已經(jīng)可以發(fā)射皮秒和飛秒脈沖。超快激光科學(xué)推動(dòng)了現(xiàn)代化學(xué)、物理以及生物學(xué)的顯著發(fā)展。[1-3]
目前，現(xiàn)代時(shí)間分辨光譜學(xué)最常用的技術(shù)是泵浦-探測(cè)光譜學(xué)。采用不同的實(shí)驗(yàn)架構(gòu)，它可以測(cè)量對(duì)應(yīng)于分子性質(zhì)（例如二維紅外拉曼）、半導(dǎo)體物理（例如載流子動(dòng)力學(xué)）以及材料科學(xué)的瞬態(tài)過程。[4]該技術(shù)需要兩束光脈沖在時(shí)間以及空間重合。通常第一個(gè)（泵浦）脈沖能量較高，可以在樣品中產(chǎn)生瞬態(tài)效應(yīng)，然后第二個(gè)（探測(cè)）脈沖對(duì)樣品進(jìn)行探測(cè)。瞬態(tài)過程的時(shí)間演化，通過順序改變泵浦脈沖和探測(cè)脈沖之間的相對(duì)延遲進(jìn)行探測(cè)。時(shí)間分辨率完全由探測(cè)脈沖的脈寬決定。在最簡(jiǎn)單的實(shí)驗(yàn)中，泵浦脈沖和探測(cè)脈沖由一束激光分束得到。這種單色結(jié)構(gòu)具有若干優(yōu)點(diǎn)，因?yàn)閱蝹€(gè)脈沖消除了時(shí)間抖動(dòng)帶來的問題。當(dāng)需要兩束激光（例如雙色實(shí)驗(yàn)，或者從單束激光無法獲得足夠的能量）時(shí)，這就需要同步" title="同步">同步兩束激光以減小脈沖間的時(shí)間抖動(dòng)，以對(duì)實(shí)驗(yàn)的總體測(cè)量精度進(jìn)行優(yōu)化。
目前市場(chǎng)上已經(jīng)有多種技術(shù)可用于減小超快振蕩系統(tǒng)的時(shí)間抖動(dòng)。它們通常需要將光振蕩器以及參考振蕩器之間的電信號(hào)進(jìn)行比較。通過精密調(diào)節(jié)諧振腔的長(zhǎng)度，可以將振蕩器之間的信號(hào)差別減至最小，以實(shí)現(xiàn)諧振腔輸出與參考信號(hào)之間的匹配。這種方法能成功地將兩臺(tái)獨(dú)立振蕩器之間的時(shí)間抖動(dòng)減小到200fs以下。相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）成像等技術(shù)都是利用這種架構(gòu)發(fā)展而來的。許多實(shí)驗(yàn)室采用該技術(shù)同步自由電子激光器以及同步加速器實(shí)驗(yàn)。這種方法在可靠性、可重復(fù)性以及價(jià)格方面都具有一定優(yōu)勢(shì)，但是其僅適用于低能振蕩器。最近，業(yè)界對(duì)這種同步技術(shù)進(jìn)行了擴(kuò)展，從而使其適用于高能放大激光系統(tǒng)。
超快放大器之間的同步
經(jīng)典的高能超快激光系統(tǒng)通常采用啁啾脈沖放大（CPA）將超快低能（nJ）振蕩器脈沖放大到更高能量（mJ）。在放大前對(duì)振蕩器脈沖進(jìn)行展寬，可以避免高能脈沖導(dǎo)致的光損傷。由于飛秒脈沖的帶寬很寬（約10~60nm），通常用光柵將脈沖展寬到幾百皮秒，然后通過再生放大器對(duì)展寬脈沖進(jìn)行放大，最后將mJ級(jí)高能皮秒脈沖壓縮到最初的脈寬。
啁啾脈沖放大過程需要若干激光系統(tǒng)同步運(yùn)轉(zhuǎn)，這些系統(tǒng)包括產(chǎn)生超短脈沖的種子激光器、泵浦放大級(jí)的放大泵浦激光器以及放大器。同步這些器件的傳統(tǒng)方法是：采用一個(gè)模擬電子模塊控制放大器開關(guān)（Pockels盒）。這些開關(guān)以及放大激光器之間實(shí)現(xiàn)同步，而種子激光器則工作在自由運(yùn)轉(zhuǎn)模式下。盡管這種同步方法已經(jīng)能夠滿足多種應(yīng)用的需求，但是當(dāng)需要高精度測(cè)量時(shí)，這種方法就不能勝任了。由于種子激光器和放大激光器重復(fù)頻率之間存在不匹配，導(dǎo)致放大系統(tǒng)的同步也隨著這種不匹配而變化。對(duì)于80MHz的種子振蕩器而言，總的系統(tǒng)同步不確定性的上限是12.5ns。為了克服這一極限，放大器系統(tǒng)的每個(gè)器件都必須同步。更高級(jí)的數(shù)字同步模塊，例如光譜物理公司的同步延遲發(fā)生器（TDG），不但能提高精度，而且還能同步多個(gè)放大系統(tǒng)。
數(shù)字同步
在過去的幾年中，業(yè)界已經(jīng)開發(fā)出了能夠提高CPA激光系統(tǒng)總的同步能力的數(shù)字設(shè)備。數(shù)字電子器件能夠確保開關(guān)電子器件的同步是由種子激光器控制的。將種子激光器輸出的80MHz信號(hào)降至1kHz，可以將額外的放大系統(tǒng)同步至一個(gè)或多個(gè)種子激光器，同步精度小于200fs（見圖1）。如果采用兩個(gè)種子激光器，每個(gè)放大器脈沖的相對(duì)到達(dá)時(shí)間可在t=0至t=tmax之間調(diào)節(jié)，tmax是種子激光器的脈沖間隔。這種調(diào)節(jié)是通過對(duì)種子激光到達(dá)時(shí)間進(jìn)行電子相位調(diào)節(jié)實(shí)現(xiàn)的。同步電子器件（TDG1、TDG2）控制其他的放大器。實(shí)際上，很多實(shí)驗(yàn)方法都能從該技術(shù)中受益，該技術(shù)在“通過準(zhǔn)相位匹配（QPM）實(shí)現(xiàn)高次諧波產(chǎn)生（HHG）”中的應(yīng)用，就是一個(gè)很好的例子。
圖1：光譜物理公司的先進(jìn)同步裝置示意圖。兩個(gè)再生放大系統(tǒng)同步精度達(dá)到200fs。通過對(duì)種子振蕩器進(jìn)行相位調(diào)整，可以產(chǎn)生0~12.5ns的延遲，并且不需要光學(xué)延遲。
高次諧波產(chǎn)生
采用飛秒脈沖產(chǎn)生高次諧波，其轉(zhuǎn)換效率非常低。對(duì)于100eV的光子能量，轉(zhuǎn)換效率通常只在10-6量級(jí)，而當(dāng)光子能量達(dá)到1keV時(shí)，轉(zhuǎn)換效率將會(huì)降至10-15量級(jí)。導(dǎo)致如此低的轉(zhuǎn)換效率的原因之一是：驅(qū)動(dòng)激光與諧波光束之間的相速度不同。這將導(dǎo)致產(chǎn)生的每個(gè)諧波光束的強(qiáng)度隨傳輸距離振蕩變化，振蕩周期是2Lc,其中Lc=π/Δk。Lc是相干長(zhǎng)度，Δk是波矢量失配。為了克服這個(gè)問題，諧波產(chǎn)生必須滿足相位匹配條件Δk=0。通過平衡氣體填充空心波導(dǎo)中的不同色散源，可以使高達(dá)100eV光子能量的高次諧波產(chǎn)生過程實(shí)現(xiàn)相位匹配。然而，當(dāng)高于某一特定電離閾值時(shí)，這種方法就不再可能平衡由于電離過程中形成的等離子體引起的負(fù)色散，因此需要采用其他的相位匹配方式。
準(zhǔn)相位匹配是提高高次諧波產(chǎn)生效率的一種可行途徑。準(zhǔn)相位匹配主要用于抑制那些與諧波光束不同相的高次諧波。如果高次諧波可以在N個(gè)這種不同相的區(qū)域被抑制，那么高次諧波的總強(qiáng)度將會(huì)提高N2倍，從而能極大地提高該光源的效率。利用反向傳輸?shù)娘w秒激光脈沖序列可以實(shí)現(xiàn)這種效率的提高。在脈沖序列準(zhǔn)相位匹配中，諧波產(chǎn)生在驅(qū)動(dòng)激光脈沖與反向傳輸脈沖重合的區(qū)域被抑制。這一相互作用改變了光電離的電子的軌跡。目前，僅包含幾個(gè)脈沖的脈沖序列已被用于該技術(shù)中。為了獲得最有效的準(zhǔn)相位匹配，需要產(chǎn)生大量高能反向傳輸脈沖，并且對(duì)它們的相對(duì)時(shí)間間隔進(jìn)行控制。
在最簡(jiǎn)單的實(shí)驗(yàn)結(jié)構(gòu)中，可以將單個(gè)放大器輸出的高能脈沖分為兩路。第一路不進(jìn)行任何處理，直接產(chǎn)生高次諧波。第二路光產(chǎn)生反向傳輸脈沖序列。該脈沖序列通過對(duì)飛秒脈沖引入線性啁啾獲得。此后，啁啾脈沖先后通過雙折射波片（該波片與入射光偏振方向夾角為45°），以及平行于入射光偏振方向的線偏振片。波片/線偏振片組合對(duì)所有相位延遲為π/2的奇數(shù)倍的波長(zhǎng)進(jìn)行衰減，而相位延遲為2π的整數(shù)倍的波長(zhǎng)可以無損耗地通過。這樣就可以獲得脈沖間隔為常數(shù)、并且由雙折射片厚度決定的脈沖序列。最近，業(yè)界演示了該技術(shù)的一個(gè)拓展，在這里脈沖間隔可以通過計(jì)算機(jī)控制。[5]
優(yōu)化脈沖序列以提升高次諧波
產(chǎn)生效率這種產(chǎn)生間隔變化的脈沖序列的技術(shù)對(duì)于準(zhǔn)相位匹配更具吸引力，因?yàn)樗梢允姑}沖間隔更好地匹配波導(dǎo)中諧波的相干長(zhǎng)度。[6]長(zhǎng)度可以根據(jù)波導(dǎo)中局域條件改變。要在多個(gè)相干區(qū)域?qū)崿F(xiàn)準(zhǔn)相位匹配，必須產(chǎn)生大量的高能脈沖，使得脈沖序列中的每個(gè)脈沖都可以抑制諧波產(chǎn)生，并且脈沖間隔能夠控制，以獲得非線性間隔的脈沖序列。這些脈沖序列的可編程控制是一大優(yōu)點(diǎn)，因?yàn)檫@可以方便地合成最合適的脈沖序列，以實(shí)現(xiàn)特定諧波的準(zhǔn)相位匹配。
要實(shí)現(xiàn)這種控制，首先要求驅(qū)動(dòng)脈沖和反向傳輸脈沖來自兩個(gè)不同的放大器，并且放大器要完全同步（見圖2）。在該裝置中，第一個(gè)放大器輸出的驅(qū)動(dòng)脈沖在傳輸過程中未經(jīng)處理。來自第二個(gè)放大器的反向傳輸脈沖，通過脈沖整形器進(jìn)行控制。這可以獲得間隔可變的脈沖序列，從而通過準(zhǔn)相位匹配優(yōu)化高次諧波產(chǎn)生。
圖2：準(zhǔn)相位匹配實(shí)驗(yàn)裝置。兩個(gè)同步放大系統(tǒng)通過圖1的方案同步。輸出的啁啾脈沖通過波片及偏振片產(chǎn)生脈沖序列。輸出脈沖序列的特征可以通過可編程聲光色散濾波器（AOPFDF）編程控制，從而提高諧波產(chǎn)生效率。
在該實(shí)驗(yàn)中，放大器脈沖的同步對(duì)于準(zhǔn)相位匹配至關(guān)重要，因?yàn)閷?duì)于每一發(fā)激光脈沖，驅(qū)動(dòng)脈沖和反向傳輸脈沖必須要在波導(dǎo)中的相同點(diǎn)碰撞。光譜物理公司的同步延遲產(chǎn)生器能夠提供可靠的同步方案，獲得兩個(gè)放大器之間200fs的同步精度，并且無需額外成本。 （作者：Ian Read，Newport公司Spectra-Physics激光器部門高級(jí)產(chǎn)品經(jīng)理Kevin O''Keefe，牛津大學(xué)Clarendon實(shí)驗(yàn)室高級(jí)研究員）
參考文獻(xiàn)
1. A.H. Zewail, Femtochemistry: Ultrafast Dynamics of the Chemical Bond,
World Scientific Series in 20th Century Chemistry, Vol. 3, World
Scientific Publishing Co. Pte. Ltd., Singapore (1994).
2. Y. Silberberg, "Ultrafast Physics: Quantum Control with a Twist,"
Nature, 430, 624-625 (Aug. 5, 2004).
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4. C. Weiman; T.W. Hänsch, Phys. Rev. Lett., 36, 1170 (1976).
5. K. O''Keefe, T. Robinson, and S.M. Hooker, "Generation and control of
chirped, ultrafast pulse trains," J. Opt., 12, 015201 (2010).
6. T. Robinson, K. O''Keefe, S.M. Hooker, "Generation and control of
ultrafast pulse trains for quasi-phase-matching high-harmonic generation,"
J. OSA B, 27, 763-772 (2010).